菠萝蜜视频网站入口地址是一種普遍存在的汙染物,二氧化錳(MnO2)被廣泛用於菠萝蜜视频网站入口地址的分解。然而,二氧化錳結構對菠萝蜜视频网站入口地址分解的影響卻從未被研究過。通過BET、TEM、XRD、H2-TPR、O2-TPD、NH3-TPD、TGA-MS和XPS等手段對其進行了表征。三種mno2多晶型的菠萝蜜视频网站入口地址分解活性依次為α- > β- > γ-MnO2。Mn的比表麵積更大,平均氧化態更低。此外,它的表麵吸附氧更容易被還原。原位拉曼光譜結果表明,在菠萝蜜视频网站入口地址分解過程中形成了過氧化物,並且超過了mno2,隨著反應溫度的升高,它們更容易被分解。結果表明,二氧化錳的催化活性與氧空位密度密切相關。在此基礎上,提出了基於氧空位(VO)參與和循環的菠萝蜜视频网站入口地址分解機理。過氧化氫的分解是一個速率限製步驟。這些研究結果有助於設計出更有效的菠萝蜜视频网站入口地址去除催化劑。
1. 簡介
對流層菠萝蜜视频网站入口地址是在陽光作用下,由含氮氧化物(NOx)和揮發性有機化合物(VOCs)的人為主要汙染物光化學反應形成的二次空氣汙染物[1]。暴露於高濃度菠萝蜜视频网站入口地址對人類健康造成不利影響,包括肺功能和氣道炎症[2]、血壓[3]、過早死亡率[4],並降低主要作物產量[5]。此外,對流層菠萝蜜视频网站入口地址本身是一種溫室氣體,因此會導致全球變暖。大多數人大部分時間都呆在室內,他們暴露在菠萝蜜视频网站入口地址中的大部分實際上發生在建築物內。室內菠萝蜜视频网站入口地址的主要來源是穿透室內的環境菠萝蜜视频网站入口地址。此外,一些涉及高壓放電、靜電放電或紫外線照射的室內設備(如複印機、空調、消毒器等)也會導致室內菠萝蜜视频网站入口地址水平升高。多項研究表明,室內菠萝蜜视频网站入口地址可引發二次反應,這些反應的一些已知副產物包括甲醛、有機酸和超細顆粒[8-11]。此外,催化菠萝蜜视频网站入口地址氧化技術廣泛應用於氣相中揮發性有機化合物(VOCs)的低溫氧化,特別是在低水平下[12-19]。通常,工藝廢氣中的菠萝蜜视频网站入口地址濃度遠遠高於允許值。已探索的除o3催化材料包括貴金屬[20]、負載在Al2O3上的各種過渡金屬氧化物[21-23]、SiO2、TiO2、活性炭[24-28]、堇青石[29]和沸石[19,30 - 32]。其中,錳氧化物尤其是錳二氧化錳被研究得更為頻繁。Oyama等[33,34]研究了支撐物對菠萝蜜视频网站入口地址分解活性的影響,發現錳活性中心結構的差異是支撐物對活性影響的來源。然而,XRD分析表明,當mno2含量較低時,負載錳氧化物是一種分散良好的物質,且沒有給出晶體結構的信息。拉曼光譜僅表明錳氧化物催化劑的組分為Mn3O4、MnO2、mn2o3和MnO2中的一種或多種[22,27,33]。因此,錳錳氧化物的結構與其菠萝蜜视频网站入口地址分解催化性能之間的關係尚不清楚。目前研究具有特定晶相的錳-甘露二氧化物活性的工作較少[35,36]。
為了研究MnO2晶體結構對其菠萝蜜视频网站入口地址分解活性的影響及其主要影響因素,製備了3種隧道結構MnO2,即:α、β和γ-MnO2,並對其進行了菠萝蜜视频网站入口地址分解實驗。通過對催化劑的結構、形貌和氧化還原性能的表征,揭示了影響菠萝蜜视频网站入口地址分解的關鍵因素。
菠萝蜜视频网站入口地址分解中間體分析
原位拉曼光譜技術可以直接觀察和識別菠萝蜜视频网站入口地址分解過程中的中間體。在分辨率為2 cm−1的Renishaw inVia拉曼顯微鏡上記錄situRaman光譜。激發源為波長為532 nm的氬離子激光器。采用林凱姆科學儀器CCR1000催化裂解電池反應器係統,在控製反應物流溫度和流速的條件下,獲得連續拉曼光譜。約60毫克的催化劑被壓成薄片,並安裝在陶瓷加熱元件內放置的幾乎沒有反應活性的一次性陶瓷織物過濾器上。溫度由T95控製器通過s型鉑/銠熱電偶精確控製。菠萝蜜视频网站入口地址是通過純氧通過電場放電菠萝蜜视频网站入口地址發生器(菠萝网站在线观看科技)產生的,入口菠萝蜜视频网站入口地址濃度約為800ppm。獲得了不同溫度下氧氣流動和菠萝蜜视频网站入口地址/氧氣混合流動下的光譜。
2. 結論
采用水熱法合成了三種不同晶體結構的二氧化錳,即:α、β和γ-MnO2,並對其進行了菠萝蜜视频网站入口地址分解實驗。其中(2 × 2)隧道結構的(2 × 2) - mno2具有更大的比表麵積,更低的平均Mn氧化態,以及由氧空位位點產生的更豐富的表麵吸附氧。原位拉曼光譜證實了菠萝蜜视频网站入口地址分解過程中二氧化錳上過氧化氫的形成。還觀察到,通過提高反應溫度,超過- mno2的過氧化物更容易分解。- mno2對菠萝蜜视频网站入口地址分解的更高活性歸因於其更高的氧空位位點和過氧化物物種的快速分解。更後,提出了基於氧空位參與和循環的菠萝蜜视频网站入口地址分解機理。